جهاد دانشگاهی-پژوهشکده توسعه صنایع شیمیایی ایران نشریه شیمی و مهندسی شیمی ایران 1022-7768 40 4 2022 02 20 Synthesis and Characterization of Amine-Functionalized Manganese Porphyrin Immobilized on Silica-Zirconium Ferrite and Evaluation of Its Catalytic Function in Cyclohexane Oxidation سنتز و شناسایی منگنز پورفیرین عامل‌دار شده با آمین، تثبیت شده بر روی سیلیکا- زیرکونیوم فریت و بررسی عملکرد کاتالیستی آن در اکسایش سیکلوهگزان 129 138 38043 FA حمیده بلوچ خسروی دانشکده شیمی، دانشگاه علم و صنعت ایران، تهران، ایران رحمت الله رحیمی دانشکده شیمی، دانشگاه علم و صنعت ایران، تهران، ایران محبوبه ربانی دانشکده شیمی، دانشگاه علم و صنعت ایران، تهران، ایران علی ملکی دانشکده شیمی، دانشگاه علم و صنعت ایران، تهران، ایران 0000-0001-5490-3350 Journal Article 2019 09 29 In this study, we have tried to provide a suitable catalyst for the oxidation of cyclohexane to obtain valuable products such as cyclohexanone and cyclohexanol. The magnetic ZrFe2O4/SiO2-NH-MnTCPP nanocomposite has been introduced as a heterogeneous catalyst for selective oxidation of cyclohexane to cyclohexanol with 100% selectivity and 36% conversion. Two methods have been used for this oxidation, reflux and solvothermal assisted by industrial microwave. The mesoporous ZrFe2O4 with nano cauliflowers structure was synthesized via the solvothermal route and to protect it in chemical media, a layer of SiO2 was deposited on the surface of nanoparticles via the wet method. Then, to modify with manganese tetrakis(4-carboxyphenyl) porphyrin (Mn-TCPP) was immobilized on nanocomposite to prepare ZrFe2O4/SiO2-NH-MnTCPP nanocatalyst. The characterization of all samples was done by Fourier Transform InfraRed (FT-IR) spectroscopy, X-Ray Diffraction (XRD), Field Emission Scanning Electron Microscopy (FE-SEM), Energy Dispersive X-ray spectroscopy (EDX), Vibrating Sample Magnetometer (VSM) and nitrogen adsorption and desorption isotherms (BET). The catalytic activity of this magnetic nanocomposite in oxidation of cyclohexane was also evaluated by the GC-Mass instrument. Significant advantages of this catalyst include remarkable activity, separation from the reaction medium by the external magnetic field, adequate heat and reaction stability, reusability up to 5 times, and the selectivity in the oxidation of cyclohexane to cyclohexanol with appropriate productivity. در این پژوهش، سعی شده برای اکسایش سیکلوهگزان و دستیابی به فراورده های با ارزش سیکلوهگزانون و سیکلوهگزانول، کاتالیست مناسبی ارایه شود. نانو چند سازه مغناطیسی ZrFe2O4/SiO2-NH-MnTCPP به ‌عنوان کاتالیست ناهمگن برای اکسایش گزینشی سیکلوهگزان به سیکلوهگزانول با انتخاب پذیری 100% و بهره‌وری 36% معرفی شده است. دو روش مورد استفاده برای انجام این اکسایش بازروانی و سولووترمال در مایکروویو صنعتی می‌باشد. نانوذره‌های مغناطیسی ZrFe2O4 با ساختار مزوپروس به شکل گل کلم به‌عنوان هسته مغناطیسی، با روش سولووترمال سنتز شد و برای محافظت آن در محیط شیمیایی، لایه‌ای از SiO2 با روش شیمی تر بر سطح نانوذره‌های مغناطیسی نشانده شد. سپس منگنز تتراکیس (4-کربوکسی فنیل) پورفیرین (Mn-TCPP) برروی نانو چند سازه تثبیت شد تا نانوکاتالیست ZrFe2O4/SiO2-NH-MnTCPP سنتز شود. به‌منظور اطمینان یافتن از تشکیل، همه نمونه‌های سنتز شده در هر مرحله با دستگاه های FT-IR، XRD، FE-SEM، EDX، VSM و BET مورد بررسی قرارگرفتند. همچنین فعالیت کاتالیستی این نانو چندسازه مغناطیسی در اکسایش سیکلوهگزان، با دستگاه GC-Mass مورد ارزیابی قرارگرفت. از برتری‌های قابل توجه این کاتالیست می‌توان به فعالیت چشمگیر، جداسازی از محیط واکنش توسط میدان مغناطیسی خارجی، پایداری مناسب در برابر گرما و محیط واکنش، قابلیت استفاده دوباره تا 5 مرتبه و اکسایش گزینشی سیکلوهگزان به سیکلوهگزانول با بهره‌وری مناسب اشاره نمود.

https://www.nsmsi.ir/article_38043_bb258a61b2b578681ca9bb5bcf8d4daf.pdf