نشریه شیمی و مهندسی شیمی ایران

نشریه شیمی و مهندسی شیمی ایران

بهینه سازی عملکرد نانوکاتالیزگرهای LaMO3(M: Mn, Fe, Co & Ni) در اکسایش پیشرفته ی آلاینده ی دارویی سیپروفلوکساسین با روش رویه پاسخ

نوع مقاله : علمی-پژوهشی

نویسندگان
1 گروه شیمی معدنی، دانشکده شیمی، دانشگاه کاشان، کاشان، ایران
2 گروه شیمی کاربردی، دانشکده شیمی، دانشگاه کاشان، کاشان، ایران
چکیده
در این پژوهش، نانوکاتالیزگرهای لانتان پروسکایت با برخی فلزات واسطه LaMO3 (M: Mn, Fe, Co & Ni) با روش سل-ژل با دو عامل کمپلکس ­دهنده­ ی ­متفاوت سیتریک اسید و ستیل­تری متیل ­آمونیوم کلرید تهیه شدند. مشخصه ­یابی نانوساختارهای پروسکایت تهیه شده با روش ­های پراش پرتو ایکس (XRD)، میکروسکوپ الکترونی روبشی (SEM)، طیف بینی پراش انرژی پرتو X (EDS)، پراکندگی نور پویا (DLS)، جذب و واجذب نیتروژن با روش بلر-امت-تیلور (BET) انجام شد. نتایج XRD نشان داد که پروسکایت ­های تهیه شده در حضور سیتریک اسید، ساختار بلورینی کامل­تری داشت. آنالیز SEM و EDS تایید کننده ساختار نانو و توزیع یکنواخت عناصر در پروسکایت بررسی شده بود و همچنین آنالیز DLS نشان داد که بیشترین توزیع اندازه ذرات پروسکایت بررسی شده در محیط سیال، بین nm 100-500 است. عملکرد نانوساختارهای تهیه شده در تخریب آلاینده دارویی انتخابی سیپروفلوکساسین در حضور اکسنده پتاسیم پرسولفات بررسی شد. نانوکاتالیزگر پروسکایتی LaCoO3 تهیه شده در حضور سیتریک اسید (در دمای محیط با pH خنثی، جرم نانوکاتالیزگر 1/0 گرم و جرم پتاسیم پرسولفات 27/0 گرم) بیشترین درصد تخریب سیپروفلوکساسین (71 %) را داشت. با هدف مدل سازی تاثیر برخی متغیر­های عملیاتی و بهینه ­سازی درصد تخریب بر روی کاتالیزگر بهینه­ ی LaCoO3، طراحی آزمایش با روش سطح پاسخ (RSM) انجام شد. نتایج آنالیز واریانس (ANOVA) و ضریب رگراسیون مدل بدست آمده (R2) گویای معنادار بودن مدل­ سازی بود. بالاترین درصد تخریب آلاینده­ بر روی کاتالیزگر انتخابی 69/97 % پیش­بینی شد، که در دمای ˚C 77/47، pH  برابر با 17/7، جرم نانوکاتالیزگر 12/0گرم و جرم پتاسیم پرسولفات 28/0 گرم حاصل خواهد شد. نتیجه­ ی آزمایشگاهی انجام شده در این شرایط نیز بسیار نزدیک به نتیجه­ ی پیش‌بینی ‌شده توسط مدل بود.
کلیدواژه‌ها

موضوعات


[1] Meena K., Yadav M.D., Short R.A., Cobus G., Ben A., Christopher P., Occurrence of Illicit Drugs in Water and Wastewater and Their Removal During Wastewater Treatment, Water Research, 124: 713-727 (2017).
[2] José A.G.C., Belén E.G., Ana A., José A.S.P., Francisco M.A., Wastewater Treatment by Advanced Oxidation Process and Their Worldwide Research Trends, Int. J. Environ. Res. Public Health, 17(1): 170 (2020).
[3] Saravanan A., Deivayanai V.C., Senthil K.P., Gayathri R, Hemavathy r.V., Harshana T., Gayathri N., Krishnapandi Alagumalai, A detailed Review on Advanced Oxidation Process in Treatment of Wastewater: Mechanism, Challenges and Future Outlook, Chemosphere, 275: 130104 (2021).
[4] Devagi K., Beverley D., Glass, Michael Oelgemöller, Advanced Oxidation Process-Mediated Removal of Pharmaceuticals from Water: A Review, Journal of Environmental Management, 219: 189-207 (2018).
[5] Fatima E.T., Hicham Z., Hanane A., Jamila El Gaayda, Rachid Ait Akbour, Puthiya Veetil Nidheesh, Mohamed Hamdani, Removal of Organic Pollutants from Wastewater by Advanced Oxidation Processes and its Combination with Membrane Processes, Chemical Engineering and Processing - Process Intensification, 169: 108631 (2021).
[6] Fedorak P.M., Hrudey S.E., The Effects of Phenol and Some Alkyl Phenolics on Batch Anaerobic Methanogenesis, Water Res, 18(3): 361 (1984).
[7] Hongwei L., Yifeng Z., Dongqin H., Xiangliang P., Application of Iron-Based Materials in Heterogeneous Advanced Oxidation Processes for Wastewater Treatment: A Review, Chemical Engineering Journal, 407: 127191 (2021).
[8] Yaobin D., Libin F., Xueqin P., Ming L., Chengjun W., Jizhou J., Copper Catalysts for Radical and Nonradical Persulfate Based Advanced Oxidation Processes: Certainties and Uncertainties, Chemical Engineering Journal, 427: 131776 (2022).
[9] Guoqing Z., Jiao Z., Xiaoqing C., Lukai L., Yinke W., Shu Z., Xinqi L., Jingang Y., Feipeng J., Iron-Based Catalysts for Persulfate-Based Advanced Oxidation Process: Microstructure, Property and Tailoring, Chemical Engineering Journal, 421(2): 127845 (2021).
[10] Meng-hui Z., Hui D., Liang Z., De-xi W., Di M., A Review on Fenton Process for Organic Wastewater Treatment Based on Optimization Perspective, Science of The Total Environment, 670: 110-121 (2019).
[12] George Z.K., Nezamaddin M., Morteza k.S., Samaneh M., Davoud B., Sonochemical Degradation of Ciprofloxacin by Hydrogen Peroxide and Persulfate Activated by Ultrasound and Ferrous Ions, Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects, 642: 128627 (2022).
[13] Ana L., Camargo P., Ainhoa R.C., Gustavo A., Peñuela., Use of Ultrasound as an Advanced Oxidation Process for the Degradation of Emerging Pollutants in Water, Water, 12(4): 1068 (2020).
[14] Miao J., Sunarso J., Duan X., Zhou W., Wang S., Shao Z., Nanostructured Co-Mn Containing Perovskites for Degradation of Pollutants: Insight Into the Activity and Stability, Journal of Hazardous Materials, 01-054 (2018).
[16] Khan A., Liao Z., Liu Y., Jawad A., Ifthikar J., Chen Z., Synergistic Degradation of Phenols Using Peroxymonosulfate Activated by CuO-Co3O4@MnO2 Nanocatalyst, J. Hazard. Mater, 329: 262-271 (2017).
[17] Luyao W., Dan L., Jiapeng Y., Chongqing W., Metal-Organic Frameworks-Derived Catalysts for Contaminant Degradation in Persulfate-Based Advanced Oxidation Processes, Journal of Cleaner Production, 375: 134118 (2022).
 [18] Gong C., Chen F., Yang Q., Luo K., Yao F., Wang S., Wang X., Wu J., Li X., Wang D., Zeng G., Heterogeneous Activation of Peroxymonosulfate by Fe-Co Layered Doubled Hydroxide for Efficient Catalytic Degradation of Rhodamine B, Chem. Eng. J, 321: 222–232 (2017).
[19] Jinxin L., Dan Z., Jianyang H., Wencheng M., Kefei L., Menglin L., Rui W., Congqiao P., Qi W., Yuzhe Z., Shaobo Z., Cobalt Mediated Perovskite as Efficient Fenton-Like Catalysts for the Tetracycline Removal Over a Neutral Condition: The Importance of Superoxide Radical, Chemosphere, 313: 137564 (2023).
[20] Rojas-Cervantes M.L., Castillejos E., Perovskites as Catalysts in Advanced Oxidation Processes for Wastewater Treatment. Catalysts, 9(3): 230 (2019).
[21] Caicai W., Shengwang G., Jianchao Z., Xunfeng X., Mingxin W., Yanna X., Enhanced Activation of Peroxydisulfate by Strontium Modified BiFeO3perovskite for Ciprofloxacin Degradation, Journal of Environmental Sciences, 99: 249-259 (2021).
 [22] Fei C., Gui-Xiang H., Fu-Bing Y., Qi Y., Yu-Ming Z., Quan-Bao Z., Han-Qing Y., Catalytic Degradation of Ciprofloxacin by a Visible-Light-Assisted Peroxymonosulfate Activation System: Performance and Mechanism, Water Research, 173: 115559 (2020).
[23] Rao Y.F., Zhang Y., Han F., Guo H., Huang Y., Li R., Qi F., Ma J., Heterogeneous Activation of Peroxymonosulfate by LaFeO3 for Diclofenac Degradation: DFT-Assisted Mechanistic Study and Degradation Pathways. Chem. Eng. J, 352: 601-611 (2018).
[26] Herold C., Ocker M., Ganslmayer M., Gerauer H., Hahn E.G., Schuppan D., Ciprofloxacin Induces Apoptosis and Inhibits Proliferation of Human Colorectal Carcinoma Cells. Br J Cancer, 86: 443-8 (2002).
[28] Aranha O., Grignon R., Fernandes N., Mcdonnell T.J., Wood D.P., Sarkar F.H., Suppression of Human Prostate Cancer Cell Growth by Ciprofloxacin is Associated with Cell Cycle Arrest and Apoptosis. Int J Oncol, 22: 787-94 (2003).
[29] Arya S., Mahajan P., Gupta R., Srivastava R., Tailor N.k., Satapathi S., Radhakrishnan S., Datt R., Gupta V., A Comprehensive Review on Synthesis and Applications of Single Crystal Perovskite Halides, Progress in Solid State Chemistry, j.progsolidstchem,100286 (2020).
[30] Hinkelmann K., Kempthorne O., Design and Analysis of Experiments, volume 1: Introduction to Experimental Design (Vol. 1). John Wiley & Sons, (2007).