بررسی محاسباتی کاهش کربن دی اکسید به‌وسیله مولکول هیدروژن بر روی صفحه گرافن دوپه شده با اتم‌های نیکل و نیتروژن

اسرافیلی دیزجی, مهدی; نژادابراهیمی, بهرام

بررسی محاسباتی کاهش کربن دی اکسید به‌وسیله مولکول هیدروژن بر روی صفحه گرافن دوپه شده با اتم‌های نیکل و نیتروژن

نوع مقاله : علمی-پژوهشی

نویسندگان

گروه شیمی، دانشکده علوم پایه، دانشگاه مراغه، مراغه، ایران

چکیده

امروزه تغییرهای آب و هوایی به وجود آمده از انتشار گازهای گلخانه ای یکی از مهمترین چالش های زیست محیطی بشر است. در این مطالعه، با استفاده از محاسبه های نظریه ی تابعیت چگالی، مکانیسم های محتمل کاهش کربن دی اکسید به وسیله مولکول هیدروژن بر روی بسترگرافنی دوپه شده با اتم های نیتروژن ونیکل مورد بررسی قرارگرفت. نتیجه های به دست آمده نشان دادند که اتم نیکل می تواند به طور مؤثری با اتم های نیتروژن دوپه شدهدر بستر گرافنی برهمکنش دهد. بر اساس نتیجه های به دست آمده، فعالیت کاتالیزگری سطح یادشده به طورعمده از هیبریداسیون قوی بین اوربیتال سیگمای مولکول هیدروژن و اوربیتال های -d3 اتم نیکل ناشی می شود. انرژی های فعال سازی به دست آمده نشان داد که در کاهش کربن دی اکسید با هیدروژن تشکیل حدواسط کربوکسیل نسبت به تشکیل فرمات بسیارمساعدتر است.

کلیدواژه‌ها

موضوعات

مراجع

[1] Lashof D.A., Ahuja D.R., Relative Contributions of Greenhouse Gas Emissions to Global Warming, Nature, 344: 529–531 (1990).

[2] Jain P.C., Greenhouse Effect and Climate Change: Scientific Basis and Overview, Renew. Energy, 3: 403-420 (1993).

[3] Centi G., Quadrelli E.A., Perathoner S., Catalysis for CO₂ Conversion: A Key Technology for Rapid Introduction of Renewable Energy in the Value Chain of Chemical Industries, Energy Environ. Sci., 6: 1711-1731 (2013).

[4] Descamps C., Bouallou C., Kanniche M., Efficiency of an Integrated Gasification Combined Cycle (IGCC) Power Plant Including CO₂ Removal, Energy, 33: 874-881 (2008).

[5] Martavaltzi C.S., Lemonidou A.A., Development of New CaO Based Sorbent Materials for CO₂ Removal at High Temperature, Micropo. Mesopor. Mat., 110: 119-127 (2008).

[6] Novoselov K.S., Geim A.K., Morozov S.V., Jiang D., Katsnelson M.I., Grigorieva I.V., Dubonos S.V., Firsov A.A., Two-Dimensional Gas Of Massless Dirac Fermions in Graphene, Nature, 438: 197-200 (2004).

[7] Geim A.K., Novoselov K.S., The Rise of Graphene, Nat. Mater., 6: 183-191 (2007).

[8] Sun Y., Wu Q., Shi G., Graphene-Based New Energy Materials, Energy Environ. Sci., 4: 1113-1132 (2011).

[9] تارقلی، احسان؛ موسوی خوشدل، سید مرتضی؛ رحمانی فر، محمد صفی، تأثیر نقصهای ساختاری در گرافن عاملدار شده با گروه عاملی –COOH در کارایی ابرخازن پایه گرافنی، نشریه شیمی و مهندسی شیمی ایران، (3)35 : 33 تا 42 (1395)

[10] Marcella Poh G., Ling Ambrosi H., Zhao A., Sofer G., Šaněk Z., Khezri F., Webster B., Martin P., Noble Metal (Pd, Ru, Rh, Pt, Au, Ag) Doped Graphene Hybrids for Electrocatalysis, Nanoscale, 4: 5002-5008 (2012).

[11] Low J., Yu J., Ho W., Graphene-Based Photocatalysts for CO₂ Reduction to Solar Fuel, J. Phys. Chem. Lett., 6: 4244-4251 (2015).

[12] Esrafili M.D., Saeidi N., Nematollahi P., Si-doped Graphene: A Promising Metal-Free Catalyst for Oxidation of SO₂, Chem. Phys. Lett., 649: 37-43 (2016).

[14] Shao Y., Zhang S., Engelhard M.H., Li G., Shao G., Wang Y., Liu J., Aksay I. A., Lin Y., Nitrogen-Doped Graphene and Its Electrochemical Applications, J. Mater. Chem., 20: 7491 (2010).

[14] Zhang L., Xia Z., Mechanisms of Oxygen Reduction Reaction on Nitrogen-Doped Graphene for Fuel Cells, J. Phys. Chem. C112: 11170-11176 (2011).

[15] قنبرلو، حسنا؛ روشن ضمیر، سوسن؛ محمدجواد پرنیان، مقایسه فعالیت کاتالیستهای دوفلزی Fe-Co/NG و Fe-Co/MWCNT برای واکنش احیای اکسیژن درکاتد پیلهای سوختی، نشریه شیمی و مهندسی شیمی ایران، (2)36: 151 تا 162 (1396).

[16] Su P., Iwase K., Nakanishi S., Hashimoto K., Kamiya K., Nickel‐Nitrogen‐Modified Graphene: an Efficient Electrocatalyst for the Reduction of Carbon Dioxide to Carbon Monoxide, Small,12: 6083-6089 (2016).

[17] Zhang X., Lu Z., Tang Y., Fu Z., Ma D., Yang Z., A Density Function Theory Study on the NO Reduction on Nitrogen-Doped Graphene, Phys. Chem. Chem. Phys., 16: 20561 (2014).

[18] Xu, X.-Y., Li, J., Xu H., Xu X., Zhao C., DFT Investigation of Ni-doped Graphene: Catalytic Ability to CO Oxidation, New J. Chem. 40: 9361-9369 (2016).

[19] Liu X., Sui Y., Duan T., Meng C., Han Y., Monodisperse Pt Atoms Anchored on N-doped Graphene As Efficient Catalysts for CO Oxidation: a First-Principles Investigation, Catal. Sci. Technol., 5: 1658-1667 (2015).

[20] Zhang X., Lu Z., Yang Z., Single Non-Noble-Metal Cobalt Atom Stabilized by Pyridinic Vacancy Graphene: An Efficient Catalyst for CO Oxidation, J. Mol. Catal. A: Chem., 417: 28-35 (2016).

[21] Esrafili M. D., Asadollahi, S., Exploring Different Reaction Mechanisms for Oxidation of CO over a Single Pd Atom Incorporated Nitrogen-Doped Graphene: A DFT Study, Appl. Surf. Sci., 463:526-534 (2019).

[22] Delley B., From Molecules to Solids with the DMol³ Approach, J. Chem. Phys., 113: 7756-7764 (2000).

[23] Perdew J.P., Burke K., Ernzerhof M., Generalized Gradient Approximation Made Simple, Phys. Rev. Lett., 77: 3865 (1996).

[24] Grimme S., Accurate Description of van der Waals Complexes by Density Functional Theory Including Empirical Corrections, J. Comput. Chem., 25: 1463-1473 (2004).

[25] Grimme S., Semiempirical GGA-Type Density Functional Constructed with a Long-Range Dispersion Correction, J. Comput. Chem., 27: 1787-1799 (2006).

[26] Hirshfeld F.L., Bonded-Atom Fragments for Describing Molecular Charge Densities, Theor. Chim. Acta, 44: 129-138 (1977).

[27] Huber K.P., Herzberg G., “Molecular Spectra and Molecular Structure. IV. Constants of Diatomic Molecules”, Van Nostrand Reinhold Co. (1979).

[28] Stoicheff B.P., High-Resolution Raman Spectroscopy of Gases: IX. Spectra of H₂, HD, and D₂. Can. J. Phys., 35: 730-741 (1957).

[29] Herzberg G., “Electronic Spectra and Electronic Structure of Polyatomic Molecules”, Krieger Publishing Company (1966).

[30] Leung T.C., Chan C.T., Harmon B.N. Ground-State Properties of Fe, Co, Ni, and Their Monoxides: Results of the Generalized Gradient Approximation, Phys. Rev. B, 44: 2923-2930 (1991).

[31] Esrafili M.D., Sharifi F., Dinparast L., Catalytic Hydrogenation of CO₂ over Pt-and Ni-doped Graphene: A Comparative DFT Study, J. Mol. Graphics Modell., 77: 143-152 (2017).

[32] Sirijaraensre J., Limtrakul J., Hydrogenation of CO₂ to Formic Acid over a Cu-Embedded Graphene: A DFT Study, Appl. Surf. Sci., 364: 241-248(2016).

[33] Vesselli E., Rizzi M., De Rogatis L., Ding X., Baraldi A., Comelli G., Savio L., Vattuone L., Rocca M., Fornasiero P., Hydrogen-Assisted Transformation of CO₂ on Nickel: The Role of Formate and Carbon Monoxide, J. Phys. Chem. Lett., 1: 402-406 (2009).

[34] Maihom T., Wannakao S., Boekfa B., Limtrakul J., Production of Formic Acid via Hydrogenation of CO₂ over a Copper-Alkoxide-Functionalized MOF: A Mechanistic Study, J. Phys. Chem. C, 117: 17650-17658 (2013).