تأثیر روش‌های سنتز تلقیح تر و سل - ژل و حضور هیدروکربن‌های رقابتی بر اکسایش دی‌بنزوتیوفن در حضور نانوکاتالیست تیتانیا - سیلیکا

نوع مقاله : علمی-پژوهشی

نویسندگان

1 دانشکده مهندسی شیمی، نفت و گاز، دانشگاه علم و صنعت ایران، تهران، ایران

2 گروه پژوهشی محیط زیست، پژوهشگاه نیرو، تهران، ایران

چکیده

فرآیند گوگردزدایی اکسایشی به کمک کاتالیست‌های هتروژن به ­عنوان یک روش مکمل نویدبخش برای فرایند گوگردزدایی هیدروژنی از سوخت‌های هیدروکربنی مایع جهت حذف ترکیبات گوگردی مقاوم آنها به شمار می‌رود. در این پژوهش کاتالیست تیتانیا - سیلیکا با بارگذاری 10 درصدوزنی تیتانیا به عنوان فاز فعال، با دو روش ساخت کاتالیست‌ها یعنی سل - ژل و تلقیح تر سنتز شده و عملکرد آنها در فرآیند گوگردزدایی اکسایشی دی­بنزوتیوفن مورد بررسی و مقایسه قرارگرفتند. گوگردزدایی اکسایشی در دمای پایین C° 50 و فشار اتمسفریک و نسبت مولی 5= O/S و مقدار کاتالیست مصرفی 03/0 گرم در 3  گرم سوخت است. به منظور شناسایی بهتر ویژگی‌های فیزیکی - شیمیایی کاتالیست‌ها و یافتن رابطه ساختار با عملکرد آنها از آنالیزهای تعیین مشخصات مانند جذب و دفع نیتروژن، تبدیل فوریه مادون قرمز، فلورسانس پرتو ایکس پراش پرتو ایکس بهره گرفته شد.  با مقایسه­ ی عملکرد نمونه­ های کاتالیستی  مشخص شد که میزان تبدیل دی­ بنزوتیوفن در حضور کاتالیست تهیه شده به روش سل - ژل بیشتر بوده به گونه‌ای که قادر بود در مدت زمان کوتاه 30 دقیقه پس از شروع واکنش به تبدیل 100 درصد دی­ بنزوتیوفن دست یابد. در ادامه تأثیر حضور ترکیبات رقابت کننده نیتروژن‌دار (ایندول و کوئینولین) و اولفینی (سیکلوهگزن) بر روی فرایند گوگردزدایی اکسایشی دی‌بنزوتیوفن با کاتالیست بهینه مورد ارزیابی قرار گرفت. بیشترین و کمترین تأثیر منفی به ترتیب برای سیکلوهگزن و کوئینولین مشاهده شد.

کلیدواژه‌ها

موضوعات


[1] Gupta N., Roychoudhury P.K., Deb J.K., Biotechnology of Desulfurization of Diesel: Prospects and Challenges, Appl. Microbiol. Biotechnol. 66: 356–366 (2005).
[2] Song C., Ma X., New Design Approaches to Ultra-Clean Diesel Fuels by Deep Desulfurization and Deep Dearomatization, Appl. Catal. B Environ. 41: 207–238 (2003).
[3] Zhang L., Wang J., Sun Y., Jiang B., Yang H., Deep Oxidative Desulfurization of Fuels by Superbase-Derived Lewis Acidic Ionic Liquids, Chem. Eng. J. 328: 445–453 (2017).
[4] Palomeque J., Clacens J.-M., Figueras F., Oxidation of Dibenzothiophene by Hydrogen Peroxide Catalyzed by Solid Bases, J. Catal. 211: 103–108 (2002).
[6] Bazyari A., Khodadadi A.A., Mamaghani A.H., Beheshtian J., Thompson L.T., Mortazavi Y., Microporous Titania–Silica Nanocomposite Catalyst-Adsorbent for Ultra-Deep Oxidative Desulfurization, Appl. Catal. B Environ. 180: 65–77 (2016).
[7] Wei S., He H., Cheng Y., Yang C., Zeng G., Kang L., Qian H., Zhu C., Preparation, Characterization, and Catalytic Performances of Cobalt Catalysts Supported on KIT-6 Silicas in Oxidative Desulfurization of Dibenzothiophene, Fuel. 200: 11–21 (2017).
[10] Wang H., Shi C., Chen S., Chen R., Sun P., Chen T., Accepted, J., Hierarchically Mesoporous Titanosilicate Single- Crystalline Nanospheres for Room-Temperature Oxidative-Adsorptive Desulfurization, (2019). doi:10.1021/acsanm.9b01496.
[11] Rivoira L.P., Valles V.A., Ledesma B.C., V Ponte M., Martínez M.L., Anunziata O.A. Beltramone, A.R., Sulfur Elimination by Oxidative Desulfurization with Titanium-Modified SBA-16, Catal. Today. 271: 102–113 (2016).
[12] Hilonga A., Kim J.-K., Sarawade P.B., Kim H.T., Mesoporous Titania–Silica Composite from Sodium Silicate and Titanium Oxychloride. Part II: One-Pot Co-Condensation Method, J. Mater. Sci. 45: 1264–1271 (2010).
[13] Zhang X., Zhang F., Chan K.-Y., Synthesis of Titania–Silica Mixed Oxide Mesoporous Materials, Characterization and Photocatalytic Properties, Appl. Catal. A Gen. 284: 193–198 (2005).
[16] Koivikko N., Laitinen T., Mouammine A., Ojala S., Keiski R.L., Catalytic Activity Studies of Vanadia / Silica – Titania Catalysts in SVOC Partial Oxidation to Formaldehyde : Focus on the Catalyst Composition, (2018). doi:10.3390/catal8020056.
[17] Qiu L., Cheng Y., Yang C., Zeng G., Long Z., Wei S., Zhao K., Luo L., Oxidative Desulfurization of Dibenzothiophene Using a Catalyst of Molybdenum Supported on Modified Medicinal Stone, Rsc Adv. 6: 17036–17045 (2016).
[18] Zhang X., Zhu Y., Huang P. Zhu M., Phosphotungstic Acid on Zirconia-Modified Silica as Catalyst for Oxidative Desulfurization, RSC Adv. 6: 69357–69364 (2016).
[19] Kumar S., Srivastava V.C., Badoni R.P., Oxidative Desulfurization of Dibenzothiophene by Zirconia-Based Catalysts, Int. J. Chem. React. Eng. 12: 295–302 (2014).
[20] Xiao J., Wu L., Wu Y., Liu B., Dai L., Li Z., Xia Q., Xi H., Effect of Gasoline Composition on Oxidative Desulfurization Using a Phosphotungstic Acid/Activated Carbon Catalyst with Hydrogen Peroxide, Appl. Energy. 113: 78–85 (2014).
[24] Bhadra B.N., Song J.Y., Uddin N., Khan N.A., Kim S., Choi C.H., Jhung S.H., Oxidative Denitrogenation with TiO2@ Porous Carbon Catalyst for Purification of Fuel: Chemical Aspects, Appl. Catal. B Environ. 240: 215–224 (2019).