تثبیت نانوذره‌های کاتالیستی نوری TiO2 بر روی جاذب متخلخل مزوروزنه MCM-41 به منظور پالایش آب آلوده به آنتی‌بیوتیک تتراسایکلین

نوع مقاله : علمی-پژوهشی

نویسندگان

1 دانشکده مهندسی شیمی، دانشگاه صنعتی سهند، تبریز، ایران

2 گروه مهندسی شیمی، دانشکده مهندسی، دانشگاه کردستان، سنندج، ایران

چکیده

هدف از این پژوهش، سنتز نانو چندسازه TiO2(10)/MCM-41 به روش هیدروترمال-تلقیح و مقایسه عملکرد آن با نانوذره‌های TiO2 خالص برای بررسی نقش پایه سیلیکایی در حذف آنتی­بیوتیک تتراسایکلین می‌باشد. ویژگی‌های فیزیکی و شیمیایی کاتالیست‌های نوری سنتز شده با استفاده از آنالیزهایXRD ، FESEM،EDX ، PL،DRS  و جذب-واجذب نیتروژن مورد بررسی قرار گرفت. نتیجه‌های آنالیزهای XRD و EDX  بیانگر سنتز موفقیت آمیز نانو چندسازه TiO2/MCM-41 بود. تصویرهای FESEM و EDX وجود ذره‌های کوچک سطحی در مقیاس نانومتری با توزیع اندازه و پراکندگی یکنواخت در نمونه TiO2/MCM-41 را نشان دادند. همچنین، تصویرهای FESEM نشان دادند که با تثبیت نانوذره‌ها، اندازه آن­ها کاهش می­ یابد و از تشکیل کلوخه­ ها جلوگیری می ­شود. آنالیزهای PL و DRS تأیید کردند که تثبیت نانوذره‌های TiO2 بر روی MCM-41 به ترتیب باعث کاهش باز ترکیب حامل‌های بار و اندازه نانوذره‌های سطحی می‌شود. آنالیز جذب-واجذب نیتروژن نیز نشان داد که نانو چندسازه سنتز شده دارای سطح ویژه‌ بالا (m2/g 972) می‌باشد. بر اساس نتیجه‌های عملکرد راکتوری، درصد تخریب تتراسایکلین توسط نمونه TiO2(10)/MCM-41، 7/67% بیشتر از نانوذره‌های TiO2 می‌باشد. این افزایش راندمان به دلیل ساختار بلوری مناسب TiO2، اندازه کوچک­تر و توزیع یکنواخت نانوذره‌های TiO2، سطح ویژه زیاد، کاهش بازترکیب حامل‌های بار و جلوگیری از توده‌ای شدن کاتالیست نوری در اثر حضور MCM-41 می‌باشد. مطالعه‌های سینتیکی نیز بیانگر سرعت تخریب بیشتر آلاینده توسط نانوذره‌های تثبیت شده و تبعیت نتیجه‌ها از واکنش درجه دوم بود. همچنین، در شرایط عملیاتی غلظت تتراسایکلین  برابر با mg/L 20، مقدار کاتالیست برابر باg/L  5/1 و زمان دو ساعت میزان تخریب 68% به دست آمد. فعالیت به نسبت بالا و بدون تغییر پس از چرخه اول استفاده مجدد به جداسازی دلخواه و در نتیجه، قابلیت استفاده دوباره مناسب TiO2(10)/MCM-41 اشاره دارد. به این ترتیب می­ توان نتیجه گرفت که تثبیت TiO2 روی پایه MCM-41 علاوه بر جداسازی آسان ­تر و بهتر، منجر به بهبود ویژگی‌های نوری و ساختاری و سرانجام، افزایش کارآیی کاتالیست نوری سنتز شده می­ شود.

کلیدواژه‌ها

موضوعات

مراجع

[1] Boxall A.B.A., New and Emerging Water Pollutants Arising from Agriculture, (2012).
[2] Gadipelly C., Pérez-González A., Yadav G.D., Ortiz I., Ibáñez R., Rathod V.K., Marathe K.V., Pharmaceutical Industry Wastewater: Review of the Technologies for Water Treatment and Reuse, Ind. Eng. Chem. Res., 53(29): 11571-11592 (2014).
[3] Thomaidis N.S., Asimakopoulos A.G., Bletsou A.A., Emerging Contaminants: a Tutorial Mini-Review, Global NEST J., 14: 72-79 (2012).
[4] Chong M.N., Jin B., Chow C.W., Saint C., Recent Developments in Photocatalytic Water Treatment Technology: A Review, Water Res., 44: 2997-3027 (2010).
[5] Daghrir R., Drogui P., Tetracycline Antibiotics in the Environment: a Review, Environ. Chem. lett., 11: 209-227 (2013).
[6] Liu P., Liu W.-J., Jiang H., Chen J.-J., Li W.-W., Yu H.-Q., Modification of Bio-Char Derived from Fast Pyrolysis of Biomass and its Application in Removal of Tetracycline from Aqueous Solution, Bioresource Technol., 121: 235-240 (2012).
[7] Shi Y., Yang Z., Wang B., An H., Chen Z., Cui H., Adsorption and Photocatalytic Degradation of Tetracycline Hydrochloride using a Palygorskite-Supported Cu2O–TiO2 Composite, Appl. Clay Sci., 119: 311-320 (2016).
[8] Sakkas V., Calza P., Medana C., Villioti A., Baiocchi C., Pelizzetti E., Albanis T., Heterogeneous Photocatalytic Degradation of the Pharmaceutical Agent Salbutamol in Aqueous Titanium Dioxide Suspensions, Appl. Catal. B: Environ., 77: 135-144 (2007).
[9] Valdez H.A., Jiménez G.G., Granados S.G., de León C.P., Degradation of Paracetamol by Advance Oxidation Processes using Modified Reticulated Vitreous Carbon Electrodes with TiO2 and CuO/TiO2/Al2O3, Chemosphere, 89: 1195-1201 (2012).
[10] Ahmed S., Rasul M., Martens W.N., Brown R., Hashib M., Heterogeneous Photocatalytic Degradation of Phenols in Wastewater: a Review on Current Status and Developments, Desalination, 261: 3-18 (2010).
[11] Pelaez M., Nolan N.T., Pillai S.C., Seery M.K., Falaras P., Kontos A.G., Dunlop P.S., Hamilton J.W., Byrne J.A., O'shea K., A Review on the Visible Light Active Titanium Dioxide Photocatalysts for Environmental Applications, Appl. Catal. B: Environ., 125: 331-349 (2012).
[12] Tian L., Liu H., Gao Y., Degradation and Adsorption of Rhodamine B and Phenol on TiO2/MCM-41, Kinet. Catal., 53: 554-559 (2012).
[13] Soenmez M., Gudovan D., Truşca R., Ficai A., Ficai D., Andronescu E., Vasile B., Synthesis, Characterization and Testing of MCM-41/TiO2 Catalyst for Organic Dye Degradation, Dig J. Nanomater Bios., 10: 1329-1341 (2015).
[14] نبوی س.ر.، عباسی م.، روحی م.، حذف رنگزای مستقیم آبی 71 (DB71) از محیط آبی در یک راکتور فوتوکاتالیستی بستر ثابت دارای دانه‌های لیکای پوشش داده شده با نانوذره‌های TiO2-Ce، نشریه شیمی و مهندسی شیمی ایران، (2)39: 75 تا 88 (1399).
[15] مقدم س.، ظرافت م.م.، صباغی ص.، تجزیه کاتالیستی نوری فنول با استفاده از نانوکامپوزیت C-TiO2، نشریه شیمی و مهندسی شیمی ایران، (1)37: 41 تا 50 (1397).
[16] Vinesh V., Shaheer A., Neppolian B., Reduced Graphene Oxide (rGO) Supported Electron Deficient B-Doped TiO2 (Au/B-TiO2/rGO) Nanocomposite: An Efficient Visible Light Sonophotocatalyst for the Degradation of Tetracycline (TC), Ultrason. Sonochem., 50: 302-310 (2019).
[17] Hu X., Sun Z., Song J., Zhang G., Li C., Zheng S., Synthesis of Novel Ternary Heterogeneous BiOCl/TiO2/Sepiolite Composite with Enhanced Visible-Light-Induced Photocatalytic Activity Towards Tetracycline, J. colloid Interf. Sci., 533: 238-250 (2019).
[18] Rimoldi L., Giordana A., Cerrato G., Falletta E., Meroni D., Insights on the Photocatalytic Degradation Processes Supported by TiO2/WO3 Systems. The Case of Ethanol and Tetracycline, Catal. Today, 328: 210-215  (2019).
[19] Reyes C., Fernandez J., Freer J., Mondaca M., Zaror C., Malato S., Mansilla H., Degradation and Inactivation of Tetracycline by TiO2 Photocatalysis, J. Photochem. Photobio. A: Chem., 184: 141-146 (2006).
[20] Khodadoost S., Hadi A., Karimi-Sabet J., Mehdipourghazi M., Golzary A., Optimization of Hydrothermal Synthesis of Bismuth Titanate Nanoparticles and Application for Photocatalytic Degradation of Tetracycline, J. Environ. chem. Engin., 5: 5369-5380 (2017).
[21] Loccufier E., Deventer K., Manhaeghe D., Van Hulle S.W., D'hooge D.R., De Buysser K., De Clerck K., Degradation Kinetics of Isoproturon and its Subsequent Products in Contact with TiO2 Functionalized Silica Nanofibers, Chem. Engin. J., 387: 124143 (2020).
[22] Li H., Zhang W., Liu Y., HZSM-5 Zeolite Supported Boron-Doped TiO2 for Photocatalytic Degradation of Ofloxacin, J. Mater. Res. Technol., 9(2): 2557-2567 (2020).
[23] Selvam P., Bhatia S.K., Sonwane C.G., Recent Advances in Processing and Characterization of Periodic Mesoporous MCM-41 Silicate Molecular Sieves, Indus. Engin. Chem. Res., 40: 3237-3261 (2001).
[24] Pourahmad A., Sohrabnezhad S., Sadjadi M.S., Zare K., Preparation and Characterization of Host (Mesoporous Aluminosilicate Material)–Guest (Semiconductor Nanoparticles) Nanocomposite Materials, Mater. Lett., 62: 655-658 (2008).
[25] Hsien Y.-H., Chang C.-F., Chen Y.-H., Cheng S., Photodegradation of Aromatic Pollutants in Water over TiO2 Supported on Molecular Sieves, Appl. Catal. B: Environ., 31: 241-249  (2001).
[26] Sharma M.P., Kumari V.D., Subrahmanyam M., Photocatalytic Degradation of Isoproturon Herbicide over TiO2/Al-MCM-41 Composite Systems using Solar Light, Chemosphere, 72: 644-651 (2008).
[27] Asghari E., Haghighi M., Rahmani F., CO2 Oxidative Dehydrogenation of Ethane to Ethylene over Cr/MCM-41 Nanocatalyst Synthesized via Hydrothermal/Impregnation Methods: Influence of Chromium Content on Catalytic Properties and Performance, J. Molecular Catal. A: Chem., 418: 115-124 (2016).
[28] Al-Awadi A.S., El-Toni A.M., Alhoshan M., Khan A., Shar M.A., Abasaeed A.E., Al-Zahrani S.M., Synergetic Impact of Secondary Metal Oxides of Cr-M/MCM41 Catalyst Nanoparticles for Ethane Oxidative Dehydrogenation using Carbon Dioxide, Crystals, 10: 7 (2020).
[29] Zhou J., Yang X., Wang Y., Chen W., An Efficient Oxidation of Cyclohexane over Au@ TiO2/MCM-41 Catalyst Prepared by Photocatalytic Reduction Method using Molecular Oxygen as Oxidant, Catal. Commun., 46: 228-233 (2014).
[30] Reddy E.P., Sun B., Smirniotis P.G., Transition Metal Modified TiO2-Loaded MCM-41 Catalysts for Visible-and UV-Light Driven Photodegradation of Aqueous Organic Pollutants, J. Phys. Chem. B, 108: 17198-17205 (2004).
[31] Zhang X., Wang L., Liu C., Ding Y., Zhang S., Zeng Y., Liu Y., Luo S., A Bamboo-Inspired Hierarchical Nanoarchitecture of Ag/CuO/TiO2 Nanotube Array for Highly Photocatalytic Degradation Of 2, 4-Dinitrophenol, J hazard. mater., 313: 244-252 (2016).
[32] Gao W., Ran C., Wang M., Li L., Sun Z., Yao X., The Role of Reduction Extent of Graphene Oxide in the Photocatalytic Performance of Ag/AgX (X= Cl, Br)/rGO Composites and the Pseudo-Second-Order Kinetics Reaction Nature of the Ag/AgBr System, Phys. Chem. Chem. Phys., 18: 18219-18226 (2016).
[33] Rauf M.A., Meetani M.A., Khaleel A., Ahmed A., Photocatalytic Degradation of Methylene Blue using a Mixed Catalyst and Product Analysis by LC/MS, Chem. Engin. J., 157: 373-378  (2010).
[34] Wang X., Jia J., Wang Y., Combination of Photocatalysis with Hydrodynamic Cavitation for Degradation of Tetracycline, Chem. Engin. J., 315: 274-282 (2017).
[35] Tiwari A., Shukla A., Lalliansanga, Tiwari D., Lee S.-M., Au-Nanoparticle/Nanopillars TiO2 Meso-Porous Thin Films in the Degradation of Tetracycline using UV-A Light, J. Indus. Engin. Chem., 69: 141-152 (2019).
[36] Lalhriatpuia C., Tiwari D., Tiwari A., Lee S.M., Immobilized Nanopillars-TiO2 in the Efficient Removal of Micro-Pollutants from Aqueous Solutions: Physico-Chemical Studies, Chem. Engin. J., 281: 782-792  (2015).
نشریه شیمی و مهندسی شیمی ایران
دوره 41، شماره 1 - شماره پیاپی 103
اردیبهشت 1401
صفحه 219-233

فایل ها

هم رسانی

ارجاع به این مقاله

آمار