ارزیابی عملکرد کاتالیست‌های اکسید مختلط CeO2-MnOx بارگذاری شده بر ZSM-5 در اکسایش اتیل استات

نوع مقاله : علمی-پژوهشی

نویسندگان

1 گروه شیمی کاربردی، دانشکده شیمی، دانشگاه کاشان، کاشان، ایران

2 گروه مهندسی شیمی، دانشکده فنی و مهندسی، دانشگاه ارومیه، ارومیه، ایران

چکیده

کاتالیست‌های اکسید مختلط فلزی CeO2-MnOx (نسبت مولی 3/1=Mn/Ce) بارگذاری شده بر پایه ZSM-5 با درصدهای بارگذاری گوناگون با روش سل-ژل احتراقی تهیه شد. ویژگی‌های فیزیکی و شیمیایی کاتالیست‌های تهیه شده با روش‌های پراش پرتو ایکس (XRD)، میکروسکوپ الکترونی روبشی (SEM) و آنالیز جذب نیتروژن با هم‌دمای BET شناسایی شد. نتیجه‌های XRD و SEM تأیید کننده ساختار نانو بلور‌ی اکسیدهای مختلط فلزی CeO2-MnOx بارگذاری شده و همچنین توزیع بالای آن‌ها بر سطح ZSM-5 بود. در ادامه، کارایی کاتالیست‌های تهیه شده در اکسایش کاتالیستی اتیل استات به عنوان مدلی از ترکیب‌های آلی فرار در یک راکتور بستر ثابت در فشار اتمسفری بررسی شد. تاثیر برخی پارامترها مانند درصد بارگذاری CeO2-MnOx، دمای عملیات اکسایش، زمان عملیات اکسایش و حضور بخار آب بر میزان تبدیل کاتالیستی اتیل استات نیز بررسی شد. با بارگذاری اکسید مختلط فلزی  CeO2-MnOx بر روی ZSM-5 فعالیت آن افزایش یافت. این افزایش به دلیل حضور سایت‌های فعال فلزی و خاصیت اکسایش کاهش بالای اکسید فلزی مختلط می‌باشد. همچنین افزایش مقدار بارگذاری تا wt.% 20، منجر به افزایش فعالیت کاتالیست شد. با افزایش دمای واکنش راکتوری نیز درصد تبدیل اتیل استات افزایش داشت و بالاترین عملکرد در دمای ˚C 350 به‌دست آمد. همچنین حضور بخار آب در خوراک راکتوری، باعث کاهش عملکرد کاتالیستی نمونه‌های تهیه شده شد. بهترین کاتالیست با درصد تبدیل 99% بر روی کاتالیست CeO2-MnOx/ ZSM-5 با درصد بارگذاری 20% در دمای ˚C 350 به‌دست آمد.

کلیدواژه‌ها

موضوعات

مراجع

[1] Li W.B., Wang J.X., Gong H., Catalytic Combustion of VOCs on Non-Noble Metal Catalysts, Catal. Today, 148: 81-87 (2009).
[2] Qu Z., Gao K., Fu Q., Qin Y., Low-Temperature Catalytic Oxidation of Toluene over Nanocrystal-Like Mn–Co Oxides Prepared by Two-Step Hydrothermal Method. Catal. Commun, 52: 31-35 (2014).
[3] More R.M., Lavande N.R., More P.M., Mn Supported on Ce Substituted Hydroxyapatite for VOC Oxidation: Catalytic Activity and Calcination Effect. Catal. Letters, 150: 419–428 (2020).
[4] Yang P., Shi Z., Yang S., Zhou R., High Catalytic Performances of CeO2–CrOx Catalysts for Chlorinated VOCs Elimination. Chem. Eng. Sci, 126: 361-369 (2015).
[5] مینائی ش.، حقیقی م.، عجمین ح.، عبدالهی فر م.، تأثیر افزودن آلومینا در عملکرد نانوکاتالیست CuO-ZnO-CeO2برای استفاده در ریفورمینگ متانول در حضور بخار آب، نشریه شیمی و مهندسی شیمی ایران، (4)32: 125 تا 136 (1396).
[6] Del Angel, G., Padilla J.M., Navarrete J., Improved Pd/γ-Al2O3–Ce Catalysts for Benzene Combustion, Catal. Today, 133-135: 541–547 (2008).
[7] Niaei A., Salari D., Aghazadeh F., Çaylak N., Sepehrianazar A., Catalytic Oxidation of 2-Propanol over (Cr,Mn,Fe)-Pt/γ-Al2O3 Bimetallic Catalysts and Modeling Experimental Results by Artificial Neural Networks, J. Environ. Sci. Health Part A, 45: 454-463 (2010).
[8] Qina Y., Liub X., Zhua T., Zhub T., Catalytic Oxidation of Ethyl Acetate over Silver Catalysts Supported on CeO2 with Different Morphologies. Materials Chemistry and Physics, 229: 32-38 (2019).
[9] Niaei A., Salari D., Hosseini S.A., Study of Catalytic Activities of Nanostructure Copper and Cobalt Supported ZSM-5 Catalysts for Conversion of Volatile Organic Compounds, Turk J Chem, 34: 15 – 25 (2010).
[10] Carabineiro S., Chen X., Martynyuk O., Bogdanchikova N., Avalos-Borja M., Pestryakov A., Tavares P., Orfao J., Pereira M., Figueiredo J., Gold Supported on Metal Oxides for Volatile Organic Compounds Total Oxidation, Catal. Today, 244: 103-114 (2014).
[11] Sun H., Liu Z., Chen S., Quan X., The Role of Lattice Oxygen on the Activity and Selectivity of the OMS-2 Catalyst for the Total Oxidation of Toluene, Chem. Eng. J., 270: 58-65 (2015).
[12] Hosseini S.A., Niaei A., Salari D., Vieira R.K., Sadigov S., Nabavi S.R., Optimization and Statistical Modeling of Catalytic Oxidation of 2-Propanol over CuMnmCO2−mO4 Nano Spinels by Unreplicated Split Design Methodology. J Ind. Eng. Chem., 19: 166–171 (2013).
[13] Alifanti M., Florea M., Parvulescu V.I., Ceria-based Oxides as Supports for LaCoO3 Perovskite; Catalysts for Total Oxidation of VOC, Appl. Catal. B., 70: 400–405 (2007).
[14] Levasseur B., Kaliaguine S., Effects of Iron and Cerium in La1_yCeyCo1_xFexO3 Perovskites as Catalysts for VOC Oxidation, Appl. Catal. B., 88: 305–314 (2009).
[15] Hosseini S.A., Niaei A., Salari D., Nabavi S.R., Nanocrystalline AMn2O4 (A = Co, Ni, Cu) Spinels for Remediation of Volatile Organic Compounds-Synthesis, Characterization and Catalytic Performance, Ceram Inter, 38: 1655–1661 (2012).
[16] Mousavi S.M., Niaei A., Illán-Gómez M.J., Salari D., Nakhostin-Panahi P., Abaladejo-Fuentes V., Characterization and Activity of Alkaline Earth Metals Loaded CeO2-MOx (M =Mn, Fe) Mixed Oxides in Catalytic Reduction of NO, Mat. Chem. Phys, 143: 921-928 (2014).
[17] Xu H., Zhang Q., Qiu C., Lin T., Gong M., Chen Y., Tungsten Modified MnOx–CeO2/ZrO2 Monolith Catalysts for Selective Catalytic Reduction of NOx with Ammonia, Chem. Eng. Sci, 76: 120–128 (2012).
[18] Liu D., Zhou W., Wu J., CeO2–MnOx/ZSM-5 Sorbents for H2S Removal at High Temperature, Chem. Eng. J, 284: 862–871 (2106).
[19] Delimaris D., Ioannides T., Intrinsic Activity of MnOx-CeO2 Catalysts in Ethanol Oxidation, Catalysts, 7(11): 339-343.
[20] Jiang Y., Gao J., Zhang Q., Liu Z., Fu M., Wu J., Hu Y., Ye D., Enhanced Oxygen Vacancies to Improve Ethyl Acetate Oxidation over MnOx-CeO2 Catalyst Derived from MOF Template, Chem. Eng. J., 371: 78–87 (2019).
[21] Panahi P.N., Salari D., Niaei A., Study of M-ZSM-5 nanocatalysts (M: Cu, Mn, Fe, Co…) for Selective Catalytic Reduction of NO with NH3: Process Optimization by Taguchi Method, Chin. J. Chem. Eng., 23: 1647–1654 (2015).
[22] Hosseini S.A., Sadeghi-Sorkhani M.T., kafi-ahmadi L., Alemi A., Niaei A., Salari D., Synthesis, Characterization, and Catalytic Activity of Nanocrystalline La1-xEuxFeO3 during the Combustion of Toluene, Chin. J. Catal., 32: 1465–1468 (2011).

فایل ها

هم رسانی

ارجاع به این مقاله

آمار